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    傳統催化劑活性和穩定性矛盾被突破

    來源:光明日報 丁一鳴 王敏  發表時間:2022-10-31 9:56:08   瀏覽:

      近日,中國科學技術大學曾杰課題組、華盛頓州立大學Yong Wang課題組、加利福尼亞大學戴維斯分校Bruce C.Gates課題組和亞利桑那州立大學劉景月課題組合作,在《自然》雜志上發表了最新研究成果。該工作報道了一種“納米島”限域的原子級分散催化劑,突破了傳統催化劑活性和穩定性的矛盾。

      在多相催化中,原子級分散的金屬催化劑因具有獨特的幾何和電子特性、最高的原子利用效率和均勻的活性位點而備受關注。然而,高度分散的金屬原子或因高表面能而移動團聚,穩定性差;或因與載體作用過強而固定不動,導致活性位點鈍化。因此,如何獲取“動而不聚”的金屬活性位點,從而打破催化劑活性和穩定性的對立矛盾,一直是催化領域懸而未解的難題之一。

      鑒于此,研究人員設計出一種“納米島”型催化劑,即活性金屬原子被隔離在“島”上,可在各自的“島”內移動但跨“島”遷移受阻,進而實現原子的動態限域穩定。

      為了實現這一目標,首先需要選取恰當的材料分別用作“納米島”和載體。金屬原子與“納米島”的作用力需遠強于它與載體的作用力,否則易離開各自的“納米島”。因此,研究人員在設計的模型催化劑中選取和金屬作用強的氧化物作為“島”(例如氧化鈰),作用弱的氧化物作為支撐“島”的載體(例如氧化硅)。

      其次,為了高效地分隔金屬原子,“島”需要有足夠高的密度和足夠小的尺寸。傳統的制備方法(例如固液混合浸漬法等)容易造成“島”的尺寸過大且不均勻。研究人員開發出一種液相靜電吸附的合成方法,首先將高密度的鈰原子附著在氧化硅表面,隨后使其自下而上受控團聚為僅2納米的孤立“島”。

      最后的難點在于將金屬原子準確地放置在“納米島”上。為此,研究人員再次借助液相靜電吸附法,并巧妙利用零電點原理,使氧化鈰島和氧化硅載體表面分別帶上相反電荷。由于異性電荷相互吸引的作用,負電性的鉑前驅體只會被選擇性地吸附在帶正電的氧化鈰“納米島”上,而不會在帶負電的氧化硅載體上,從而實現了鉑原子的擇位生長。由于小尺寸“納米島”的吸附面積有限,通過控制鉑前驅體濃度,就可以實現平均每個“島”上不超過一個鉑原子的目標。

      穩定性研究表明,氧化鈰“納米島”上的鉑原子可以抵抗高達600攝氏度的空氣煅燒。特別地,鉑原子在高溫下的氫氣氛圍中只會限定在“島”內移動,不會跨“島”團聚,實現了活性位點的“動而不聚”。經此活化后的催化劑,在催化一氧化碳氧化反應的速率提升兩個數量級并兼具高穩定性。

      這一工作為突破催化劑活性和穩定性的矛盾提供了新的解決思路。未來,通過選擇特定材料的載體、“納米島”和活性金屬原子,有望將該“納米島”類型催化劑應用于不同的催化反應。

      (原載于《光明日報》 2022-10-31 08版)

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